进展 | 富氢材料SnHx的超高压合成与超导电性研究理论预测若高压下获得金属氢

理论预测若高压下获得金属氢则可能实现室温超导。因此，金属氢被认为是高压物理研究领域的“圣杯” 。然而，由于制备金属氢所需的压强太高，目前仍没有获得金属氢的确凿实验证据。针对这一情况，理论物理学家N. W. Ashcroft曾在2004年提出[Phys. Rev. Lett., 2004, 92: 187002] ，如果采用富氢的金属间化合物作为前驱体，通过化学预压的作用可以有效降低氢金属化的压强，从而可能在相对较低的压强获得高温超导。Ashcroft在上述开创性理论工作中指出， IVA族元素的富氢化物在高压下是潜在的高温超导体。此后，人们通过理论计算预测了多种IVA族元素的富氢超导材料，然而一直缺乏实验验证。近年来，随着H?S（Tc≈203K@150GPa）和LaH??（Tc≈250-260K@170GPa）等富氢近室温超导材料相继在高压下被合成出来，重新掀起了探索富氢超导体的热潮。

文章图片

文章图片

图1 (a, b) 激光加热前后金刚石压砧内的样品照片图；(c)在约200GPa高压下激光加热后样品的XRD数据和基于C2/m-SnH??结构模型进行Le Bail拟合的结果。最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心EX6课题组的洪芳副研究员、于晓辉研究员、程金光研究员和超导国家重点实验室赵忠贤院士与北京高压科学中心杨留响研究员、岳彬彬研究员等合作者，在前期成功合成并验证LaH10高温超导的基础上[Chin. Phys. Lett. 2020, 37: 107401] ，选取空气中稳定的金属锡（Sn）为前驱体、氨硼烷作为氢源，经过多次尝试，成功在约200GPa ， 1700K的超高压高温条件下合成了一个新的富氢化合物SnHx 。通过对比同步辐射XRD图谱与理论预测的结构模型，如图1所示，初步判断获得的材料主相很可能是具有单斜对称性的C2/m-SnH?? 。对于XRD测试的同一个样品，原位高压下的变温电阻率测试及磁场效应的研究，表明是一个Tc≈70K的新的富氢超导体，如图2所示，其上临界磁场只有μ0Hc?(0)=11.2T ，远小于已知的富氢高温超导材料。如此小的上临界磁场也使得他们可以在相对较大的H/Hc2(0)范围内研究其超导转变随磁场的展宽行为，即ΔT/Tc随H/Hc?的变化。如图2(b)插图所示，当H/Hc?≤0.3时ΔT/Tc几乎恒定，跟LaH??类似；但当H/Hc?(0)>0.3时ΔT/Tc线性增加，跟传统超导体Nb?Sn类似。该结果在一定程度上回应了当前对富氢超导材料ΔT/Tc随磁场变化微弱从而不符合传统超导体的争议。

文章图片

文章图片

SnHx、Nb?Sn和LaH??的超导转变宽度（ΔT/Tc）随外磁场（H/Hc2）的变化关系。
SnHx是第一个实验上合成的IVA族氢化物超导体，验证了Ashcroft在2004年的理论预测，这有利于激发人们在更多的金属富氢化物中探索高温超导体。值得一提的是，与笼型富氢超导体LaH??不同， SnH??中包含大量的H2和H4准分子，这造成费米面附近氢的电子态密度贡献较少，这可能是其Tc较低的原因。但其可作为一个超导母体，对其进行电子掺杂有可能获得更高Tc ，这有待进一步研究。该成果已发表在Mater. Today Phys., 2022, 22: 100596.
物理所博士研究生单鹏飞在电输运测量和数据分析方面做了大量工作，为本论文共同第一作者。相关高压实验使用了综合极端条件实验装置（SECUF）的部分高压实验设备。该工作还得到了中科院B类先导专项、中科院青促会、国家自然科学基金委、北京市自然科学基金和科技部重点研发计划项目的支持。